H Ένωση των Επτανήσων με την Ελλάδα πραγματοποιήθηκε με τη συνομολόγηση της συνθήκης του Λονδίνου στις 21 Μαΐου 1864.
Η Βρετανία παραχώρησε το Ηνωμένον Κράτος των Ιονίων Νήσων στην Ελλάδα που ήταν κτήση της από το 1815, που δόθηκαν από τη Γαλλία, η οποία, με τη σειρά της, τα κληρονόμησε από τη Ρωσία και την Οθωμανική Αυτοκρατορία για δεύτερη φορά. Εγγυητές της συμφωνίας ήταν το Βασίλειο της Ελλάδας, Βασίλειο της Πρωσίας, η Ρωσική Αυτοκρατορία και το Ηνωμένο Βασίλειο.
H εξέλιξη αυτή ήρθε ως επιστέγασμα μιας σειράς διαβουλεύσεων και διπλωματικών διαπραγματεύσεων, οι οποίες καθόρισαν αρκετά δύσκολους όρους για την Ελλάδα που ήταν αποκλεισμένη από τις περισσότερες διπλωματικές συναντήσεις.
H συνθήκη θέσπιζε τη διηνεκή ουδετερότητα της Κέρκυρας, γι’ αυτό κατεδαφίστηκε μέρος του οχυρού της πόλης και των Παξών. Tο ελληνικό κράτος αποδέχεται όλες τις υποχρεώσεις προς ξένες κυβερνήσεις, εταιρείες και ιδιώτες, οι οποίες απέρρεαν από συμβάσεις που είχαν συναφθεί με την Ιόνιο Πολιτεία ή με την Προστάτιδα Δύναμη, τη Μεγάλη Βρετανία. H ρύθμιση αυτή αφορούσε το δημόσιο χρέος των Ιονίων, εμπορικά και ναυτιλιακά προνόμια αλλοδαπών και κυρίως το εκδοτικό δικαίωμα της Iονικής Τράπεζας.
Tο ελληνικό κράτος αναλάμβανε επίσης να καταβάλει αποζημιώσεις και συντάξεις στους Άγγλους υπαλλήλους που θα έχαναν τη θέση τους με την Ένωση.
H Ορθόδοξη Εκκλησία αναγνωρίζεται ως επικρατούσα, αλλά κηρύσσεται παράλληλα η θρησκευτική και λατρευτική ελευθερία για όλα τα δόγματα και διατηρούνται τα προνόμια της Καθολικής Εκκλησίας.
Το Ηνωμένον Κράτος των Ιονίων Νήσων περιελάμβανε την Κέρκυρα, τους Παξούς, την Ιθάκη, την Κεφαλονιά, τη Ζάκυνθο (Ζάντε), τη Λευκάδα (Σάντα Μάουρα) και τα Κύθηρα (Τσιρίγο).
Από τότε που η Ελλάδα έγινε ανεξάρτητο κράτος, οι κάτοικοι των νησιών του Ιονίου ασκούσαν πιέσεις στους Βρετανούς για ένωση με την Ελλάδα. Σε μια συνεδρίαση του υπουργικού συμβουλίου το 1862, ο Βρετανός υπουργός Εξωτερικών Πάλμερστον αποφάσισε να παραχωρήσει τα Επτάνησα στην Ελλάδα. Αυτή η πολιτική προωθήθηκε επίσης από τη βασίλισσα Βικτώρια. Ο κύριος λόγος ήταν ότι η διατήρηση ήταν εξαιρετικά δαπανηρή. Επιπλέον, τα νησιά δεν είχαν μεγάλη στρατηγική σημασία.
Η απόφαση για παραχώρηση των νησιών επηρεάστηκε επίσης από την ανάληψη του ελληνικού θρόνου από τον Δανό πρίγκιπα Γεώργιο, ενός αφοσιωμένου Αγγλόφιλου. Σε δημοψήφισμα τον Νοέμβριο του 1862, οι Έλληνες είχαν εκλέξει το δεύτερο γιο της βασίλισσας Βικτώριας, τον πρίγκιπα Αλφρέδο, ως Βασιλιά τους, με την ελπίδα να λάβουν τα Επτάνησα.
Μετά από διαπραγματεύσεις, η Συνθήκη του Λονδίνου υπεγράφη από τον Έλληνα εκπρόσωπο, Χαρίλαο Τρικούπη στις 29 Μαρτίου 1864.
Στις 2 Μαΐου 1864 οι Βρετανοί αναχώρησαν και τα Επτάνησα έγιναν τρεις επαρχίες του Βασιλείου της Ελλάδος. Η Βρετανία διατήρησε δικαιώματα στη χρήση του λιμένος της Κέρκυρας.
Αυτό μπορεί να θεωρηθεί ως πρώτο παράδειγμα εθελούσιας αποαποικιοποίησης από τη Βρετανία.